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北理工在钠离子电池硫属化合物负极研究领域取得重要进展


近日,华体汇体育官网登录化学与化工学院曹敏花教授团队在钠离子电池硫属化合物负极研究领域取得重要进展,相关研究成果以“Strain-regulated Gibbs free energy enables reversible redox chemistry of chalcogenides for sodium ion batteries”为题,在《Nature Communications》期刊上在线发表(DOI: 10.1038/s41467-022-33329-2)。该工作第一作者为2021级博士研究生姜敏霞,通讯作者为曹敏花教授、毛宝光博士后。

揭示过渡金属硫属化合物(MX2, M = Mo, V, W, Re; X = S, Se)的储钠机理是合理设计电极材料,提高其电池性能的重要基础。通常,MX2在初始放电过程会生成产物M和A2X (A = Li, Na)。然而,在随后的充电过程中,不可逆的转化反应会改变充电产物,转变为A2X/X的反应,使得钠的存储本质变成钠-硒电池,从而遭受多硫/硒化物的穿梭效应,导致容量迅速衰减。因此,调控M/A2X 的存储机理,使其遵循可逆反应机制,对于实现高的电化学存储性能非常重要。然而,由于无法直接调节放电产物M和A2X的活性,因此对MX2的存储机理调控仍然极具挑战。

论文以MoSe2负极为研究对象,通过应力工程策略为解决这一难题提供了一个新思路。理论计算表明,应力可以调控材料的反应活性,并进一步改变氧化还原反应的吉布斯自由能。基于此,作者利用2-甲基咪唑的配位效应,合成了拉伸应力的MoSe2(TS-MoSe2)。实验结果表明,TS-MoSe2可以将应力传递给其放电产物Mo,导致Mo团簇发生晶格畸变,d带中心上移,更接近费米能级,进一步增强对Na2Se的吸附能力,从而使Mo/Na2Se与MoSe2之间氧化还原化学反应的吉布斯自由能降低,促进其氧化还原反应发生。原位拉曼、非原位X射线光电子能谱和X射线同步辐射光谱表明,不同于无应力的MoSe2,TS-MoSe2经历一个可逆的钠存储机理,并最终表现出优异的储钠性能。该工作为其他电极材料的电化学储能机理研究提供了一定的借鉴意义。

论文链接:http://pegurra.com/10.1038/s4146 7-022-33329-2.

图1.(a-c)TS-MoSe2的表征;(d-g)TS-MoSe2、MoSe2与相应的放电产物TS-MoSe2-D0.01、MoSe2-D0.01的表征;(h-j)TS-MoSe2的钠存储机理表征;(k-m)TS-MoSe2与MoSe2电极的电化学性能。


附作者简介:

曹敏花,华体汇体育官网登录化学与化工学院教授,博士生导师,教育部新世纪优秀人才,洪堡学者。主要从事能源存储与转化材料的功能导向性设计及电化学机理研究。已在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Energy Letters, ACS Nano, Nano Energy, Chem. Mater., J. Mater. Chem. A等期刊上发表SCI论文100余篇。

毛宝光,华体汇体育官网登录化学与化工学院博士后。主要从事功能纳米材料的合成及其在催化和新能源领域的应用。近年来,以第一作者/通讯作者在 Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed.(3篇), ACS Energy Letters, Nano Res., Nanoscale等期刊上发表论文十余篇,申请中国发明专利2项。作为项目负责人主持国家自然科学基金青年基金项目和中国博士后科学基金面上项目一等资助各一项。


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